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2024-05-23 14:53:34

浸渍亚纳米金属纳米催化剂到自支撑沸石纳米片中

浸渍法是工业上制备负载型金属催化剂最常用的方法。但该方法形成的金属颗粒较大,分散不均匀,热稳定性差,催化性能不理想。有鉴于此,吉林大学于吉红院士和苏州大学孙启明教授等人,证明了具有较大表面积和丰富的Si–OH基团的自支撑MFI沸石(silicalite-1和ZSM-5)纳米片是通过简单的初湿浸渍法固定超细单金属(例如Rh和Ru)和各种双金属簇的理想载体。


本文要点:

1)采用自支撑MFI沸石纳米片(SP-S-1和SP-ZSM-5)作为有效的载体,通过简单的初湿浸渍法来固定一系列超小型单金属簇(Rh和Ru)和双金属簇(Rh–Ru,Rh–Au, Rh-Ni,Rh-Co,Rh-Fe,Rh-Mn,Rh-Cu,Rh-Zn,Ru-Cu,Ru-Fe和Ru-Ni)。金属团簇的尺寸在亚纳米以下,并且在整个沸石纳米片中均匀分布,大多数金属团簇被限制在沸石纳米片的正弦五元环中。

2)与纳米沸石负载金属催化剂相比,自支撑沸石纳米片固定金属催化剂在600°C的各种氧化还原气氛下具有显著的热稳定性。Rh/SP-S-1在氨硼烷(AB)水解中非常有效,在298 K下的TOF值为430 molH2 molRh–1 min–1,比米分子筛负载的Rh催化剂的TOF值提高了6倍以上,甚至可与沸石负载型Rh单原子催化剂媲美。

3)由于双金属Rh-Ru团簇与沸石酸度之间的协同作用,在298 K时Rh0.8Ru0.2/SP-ZSM-5-100催化AB水解产生的H2生成速率高达1006 molH2 molmetal–1 min-1,并且还显示了通过与AB的水解偶联而在各种硝基芳烃的级联氢化中的记录活性。


总之,该工作表明,沸石纳米片是通过简单的浸渍方法锚定各种超小金属物种的优良载体,并且所得的纳米催化剂可用于各种工业上重要的催化反应中。



Ning Wang et al. Impregnating Subnanometer Metallic Nanocatalysts into Self-Pillared Zeolite Nanosheets. J. Am. Chem. Soc., 2021.

DOI: 10.1021/jacs.1c00578

https://doi.org/10.1021/jacs.1c00578

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