简单非手性分子的限制辅助活性超分子聚合诱导的手性分级结构

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2024-05-23 14:23:41

简单非手性分子的限制辅助活性超分子聚合诱导的手性分级结构

基于非手性分子的手性超分子组装（CSA）为理解生物手性的起源提供了重要线索。然而，一个简单的非手性单体在缺乏手性资源的情况下面临着手性堆叠的挑战。困难在于简单的非手性单体缺乏空间排斥力，无法在分级组装过程中提供不对称性，而这是有角度手性堆叠的先决条件。此外，在非手性分子或单元的手性堆叠过程中，由于镜像构象，右手和左手手性超分子异构体 (CSI) 的形成相同，这导致手性沉默。在这里，北京化工大学Wenying Shi，郑州大学Chao Lu借助层状双氢氧化物 (LDH) 的二维限制空间，简单的非手性分子可以通过印记 LDH 的拓扑结构排列成交错的双层阵列。

本文要点：

1）一旦 LDH 被去除，这些交错的阵列可以形成不对称的活种子，它可以进一步延伸到活的单元，并通过偏离路径进行活超分子聚合 (LSP) 的优势。由于居住单元的不对称性，可能的手性堆叠结果 CSI 不是镜像的。

2）随着生活单元中分子数量的增加，CSI 之间的能量差异可以通过 LSP 的自我复制而放大，从而导致惯用手偏好。因此，可检测的 CSA 主要来自具有能量偏好的层次结构的 CSI。

该策略打破了复杂的分子结构和对称破坏机制对于非手性分子形成可检测的 CSA 所必需的刻板印象。

Yingtong Zong, et al, Chiral Hierarchical Architecture Induced by Confinement-Assisted Living Supramolecular Polymerization of Simple Achiral Molecules, ACS Nano, 2023

DOI: 10.1021/acsnano.2c12063

https://doi.org/10.1021/acsnano.2c12063