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2024-05-23 14:08:53

金属有机骨架修饰的阴极在低过电位下用于CO2电还原

对于有机化学品的生产来说,电化学还原CO2是一种清洁且极具吸引力的策略。然而,激活CO2所需的高负电位严重阻碍了这一点。近年来,人们将金属有机骨架(MOF)材料广泛用于气体吸附,分离和催化的结晶多孔基质。其高表面积,潜在的活性金属中心,多样的孔结构以及在特殊情况下的氧化还原活性,可有效用于析氢和析氧以及氧还原的电催化剂。但是,具有完全配位的金属中心的高结晶MOF仅表现出低的电荷转移能力,而在形式上没有电催化活性中心。因此,为有效驱动电催化作用,具有高电荷转移能力以及可及金属位点的MOF至关重要。


有鉴于此,曼彻斯特大学Martin Schröder,杨四海教授,中科院化学研究所韩布兴院士报道了将铜(Ⅱ)配合物[Cu2(L)] [H4L=4,4‘,4“,4’’’-(1,4-亚苯基-4,2,6-三基)四苯甲酸]在泡沫铜电极上的模板电化学生长,以在沉积膜内引入丰富的由活性Cu(II)位组成的结构缺陷。所制得的Cu2(L)-e/Cu电极对CO2还原为甲酸表现出良好的催化活性,相比于用于生产甲酸的Ag/Ag+电极,起始电位为-1.45 V,-1.8 V时的法拉第效率(FEHCOOH)达到90.5%,电流密度为65.8 mA cm-2


Kang, X., Li, L., Sheveleva, A. et al. Electro-reduction of carbon dioxide at low over-potential at a metal–organic framework decorated cathode. Nat Commun 11, 5464 (2020)

DOI:10.1038/s41467-020-19236-4

https://doi.org/10.1038/s41467-020-19236-4

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