2024-05-23 11:58:40
联吡啶修饰的共轭碳气凝胶作为电还原氧反应高效催化剂
在过去的几十年中,氧还原反应(ORR)的电极和催化剂已经广泛用于燃料电池(FC)等替代能源技术中。低温FC系统的主要缺点是阴极处的ORR过于缓慢,这降低了FC的整体效率和功率输出。分散在碳载体上的铂基催化剂通常可用于催化该反应,它们已经取得了商业化。然而,其耐久性仍然存在不足,贵金属Pt资源太稀缺和成本太高,促使人们不断寻找替代材料,并发展了无铂金属ORR催化剂。气凝胶由于其高的表面积和孔隙率而为非均相电催化提供了一个绝佳的机会,原子级分散的过渡金属离子能以超高位密度嵌入这些材料当中,从而使其对各种反应均具有催化活性。基于此,以色列巴伊兰大学Lior Elbaz和以色列Soreq原子能的研究中心Adi Dahan等人报道了用作氧还原反应(ORR)的共价3D骨架新型共轭微孔有机气凝胶的合成方法。
文章要点
1)研究了共轭碳气凝胶的合成工艺,将联吡啶部分嵌入气凝胶结构中,以实现包含Cu-bpy络合物的多合一载体催化剂体系。
2)Cu-bpy配合物对ORR具有高催化活性,Cu结合的差异极大地影响了催化活性。通过bpy进行的铜络合显著改善了ORR活性和选择性,达到了近乎完美的四个电子还原机理,而与联吡啶玻碳电极相比,没有联吡啶的电极ORR活性忽略不计。
3)气凝胶的结构使用多种光谱和微观方法进行了详细表征,并进行了热处理以使其具有导电性。经过600°C的热处理后,气凝胶保持其宏观结构,并在碱性环境下成为活性的ORR催化剂,表现出高活性和超高位点密度。
参考文献
Leigh Peles‐Strahl, et al. Bipyridine Modified Conjugated Carbon Aerogels as a Platform for the Electrocatalysis of Oxygen Reduction Reaction. Adv. Funct. Mater. 2021, 2100163.
DOI: 10.1002/adfm.202100163
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