Pd-CeO2单原子催化剂在CO氧化过程中的界面动力学

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2024-05-23 10:44:11

Pd-CeO2单原子催化剂在CO氧化过程中的界面动力学

近年来，贵金属原子分散在固体氧化物载体上已成为多相催化研究的前沿。为了追求最大的原子利用效率，单原子催化剂（SACs）的稳定性至关重要。近日，荷兰埃因霍温理工大学Emiel J. M. Hensen报道了比较了两种Pd/CeO₂ SACs在低温CO氧化中的活性，并发现它们在反应条件下表现出截然不同的结构动力学。

本文要点：

1）研究人员通过常规浸渍水热合成CeO₂和一步火焰喷雾热解（FSP）得到了两种Pd/CeO₂SACs催化剂。

2）实验结果显示，FSP法得到的Pd/CeO₂SACs催化剂比单原子Pd-CeO₂-纳米棒催化体系具有更高的低温CO氧化活性。通过原位红外光谱、近常压X射线光电子能谱（NAP-XPS）和X射线吸收光谱（XAS），研究人员揭示了Pd-CeO₂界面截然不同的动态行为。即浸渍在纳米棒上的Pd容易被还原，从而导致在所应用的反应条件下金属的烧结。相反，在FSP衍生的Pd/CeO₂ SACs中保持了完好的Pd²⁺物种的孤立分散特性。这种稳定性的提高与Pd掺杂的FSP催化剂表面晶格氧具有较高的迁移率有关。

这项研究表明揭示金属-载体相互作用的化学现象对于合理设计稳定的单原子催化剂来说至关重要。同时，FSP是一种合成适用于汽车尾气中和剂的高负荷稳定SACs的有效策略。