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2024-05-22 16:10:50

在中空碳纳米纤维气凝胶上生长的2D硒化镓钼,用于高效电还原氮:通过硒空位调节优化基面活性

通过人工固N2合成NH3,正如具有百年历史的Haber-Bosch工艺所实现的那样,是当今最大的化学工业之一。然而,Haber-Bosch工艺所要求的极高的温度和压力导致了严重的能源消耗和二氧化碳排放,对环境造成了沉重的负担。因此,人们提出了几种在环境条件下合成NH3的新途径,其中电催化N2还原反应(NRR)因其清洁、可持续和安全而特别有前景。将电催化NRR从实验室引入工业的关键在于设计和开发高效、廉价的先进催化剂系统。

有鉴于此,东华大学丁彬教授和刘一涛教授等人,通过合理地掺入两种不同类型的二维硫属元素化物,即过渡金属二硫族化合物(MoSe2)和后过渡金属单硫族化合物(GaSe),合成了一种新型的Se-空位可调节的Ga-Mo-Se层状化合物(GayMo1-ySe2-x)。

本文要点

1源自其晶格失配(〜13%)的应变效应以及Mo4+和Ga2+之间的电子不平衡引起大量的Se空位,可以任意调节其浓度以优化基面活性。

2此外,首次合成了一种高度多孔、高导电的中空碳纳米纤维气凝胶,由于其集成的3D渗透网络和充分的电极-电解质接触,成为原位生长2D GayMo1-ySe2-x的理想基质。

3独特的结构和优化的活性为先进的催化剂实现了高效的固N2提供了条件,在–0.3 V(vs RHE)下,在0.1 M Na2SO4中,NH3收率为2.57×10-10 mol s-1 cm-2,法拉第效率为26.5%。

参考文献:

Zhang Meng et al. 2D gallium molybdenum selenide grown on a hollow carbon nanofibrous aerogel for high-efficiency electroreduction of nitrogen: Optimized basal plane activity via selenium vacancy modulation. Applied Catalysis B: Environmental, 2021.

DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120175

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120175

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