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2024-05-06 10:59:08

分子筛框架外三配位Al结构与性质

Si/Al分子筛催化剂常常会在使用前进行脱Al处理以提升其酸性和催化稳定性。研究人员对于处理后框架外Al物种的存在形式有多中推测,包括 Al3+, Al(OH)2+, Al(OH)2+, AlO+, AlOOH, Al(OH)3等。但是除此之外,对于可能存在的3配位Al物种,由于它的quadrupolar效应难以在1D和2D固体核磁(SSNMR)中被检测到,一直难以确定其结构和催化性质。X. Yi等人借助于三乙基膦与3配位Al配位后的31P SSNMR谱,并结合DFT理论计算等成功解析了框架外3配位Al的结构信息。并且发现该位点之所以具有强Lewis酸性是在牺牲其周围Brønsted酸性位点基础上得到的。该位点在催化葡萄糖异构化反应中表现出超高的催化活性。Xianfeng Yi, Anmin Zheng*, et al. Origin and Structural Characteristics of Tri-coordinated Extra-framework Aluminum Species in Dealuminated ZeolitesJ. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.8b04819https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b04819

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