2024-04-29 11:22:37
铅卤化钙钛矿中的动态发射斯道克斯位移和带边载流子的介电溶剂化现象
与常规谐波半导体相比,铅卤化物钙钛矿的显着非谐振晶格运动在理解其特殊光电特性的起因提出了概念上的挑战。哥伦比亚大学Louis E. Brus报道了混合和无机铅-溴化钙钛矿单晶的电子光谱中强烈依赖温度的发光斯托克斯位移。这种行为与传统的晶体半导体的形成鲜明对比。研究表明,起源于溶解在极性液体中的激发分子的介电溶剂化理论再现了实验观察的结果。该方法调用了经典的类似Debye的弛豫过程,捕获了源自铅-溴化物框架中约20 meV(160 cm-1)的LO声子的初始非谐性的介电响应。将这种类似液体的模型与热激活的介电溶剂化结合在一起,采用晶体半导体中发射斯托克斯位移的更标准的固态理论。Guo, Y., Yaffe, O., Hull, T. D., Owen, J. S., Reichman, D. R. & Brus, L. E. Dynamic emission Stokes shift and liquid-like dielectric solvation of band edge carriers in lead-halide perovskites. Nat. Commun. 10, 1175.Doi:10.1038/s41467-019-09057-5.https://doi.org/10.1038/s41467-019-09057-5