2024-04-29 10:20:05
低碰撞能下,受激原子与带电分子之间的反应阻塞效应
最近的进展实现了在前所未有的低温下研究原子-离子化学,允许精确观测化学反应和新颖的化学动力学。到目前为止,这些研究主要涉及原子与原子离子或非极性分子离子之间的反应,且这些粒子通常处于电子基态。有鉴于此,加州大学洛杉矶分校Prateek Puri团队研究了低温下原子-离子混合阱中激发态原子-极性分子离子之间的化学反应(Ca* + BaCl+),实现了对已有研究的扩展。
实验测量了反应速率和产物分支比,并将其作为原子量子态和碰撞能的函数,与模型计算结果进行了比较。在最低碰撞能下,化学动力学与捕获理论的预测结果有很大的不同:前者主要是由原子量子态的辐射寿命决定的,而不是潜在的激发态相互作用势。这种反应阻塞效应极大地抑制了短寿命激发态的反应活性,为直接探测反应范围提供了一种手段,也自然地抑制了混合阱实验中不需要的化学反应。
图1. 实验装置与技术。
图2. 激发态中性分子-离子系统中的反应阻塞现象。
Prateek Puri, Michael Mills, Ionel Simbotin, John A. Montgomery Jr, Robin Côté, Christian Schneider, Arthur G. Suits & Eric R. Hudson. Reaction blockading in a reaction between an excited atom and a charged molecule at low collision energy. Nature Chemistry, 2019.
DOI: 10.1038/s41557-019-0264-3
https://www.nature.com/articles/s41557-019-0264-3