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2024-04-28 11:00:11

Pt负载Ga掺杂的TiO2-SiO2光催化CH4无氧偶联

光驱动CH4无氧偶联(NOCM)是清洁氢和碳氢化合物生产潜在的替代方法。近日,华东理工大学Jinlong Zhang及Lingzhi Wang等多团队合作,合成了Pt团簇负载的Ga掺杂的多级多孔TiO2-SiO2微阵列光催化剂用于NOCM。实验发现,该催化剂高效催化CH4偶联,速率达3.48 µmolg-1h-1,C2H6选择性达90%,是纯的TiO2-SiO2微阵列活性的13倍;光照32h,产H2量达36 µmolg-1,CH4转化率28%。进一步实验和理论计算表明,Ga取代氧空穴旁边五配位Ti,稳定了捕获单电子的氧空穴,减少了电子从氧空穴到Pt的转移,使得生成大量的阳离子Pt。阳离子Pt和富电子金属态Pt形成正负离子活性对,能更有效地使C-H键断裂。Shiqun Wu, Lingzhi Wang,* Jinlong Zhang *, et al. Ga-doped and Pt-loaded Porous TiO2-SiO2 for Photocatalytic Nonoxidative Coupling of Methane. J. Am. Chem. Soc., 2019DOI: 10.1021/jacs.8b13858下载链接:https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.8b13858

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