在锂离子电池循环期间，通常在锂-金属-氧化物电极中产生晶体缺陷。它们在电化学反应中的作用尚未完全理解，因为直到最近，还没有一种有效的技术来对原子级的动态过程进行成像。
武汉理工大学吴劲松 ,Qianqian Li和美国西北大学Vinayak P. Dravid团队详细探讨了Li2MnO3中晶体缺陷与脱锂和析氧反应之间的关系。研究者通过DFT计算和原位高分辨率TEM，在Li2MnO3第一次充电（脱锂）过程和伴随的氧阴离子氧化过程中动态监测到了两种类型的缺陷。
DFT计算结合原位高分辨率TEM技术：1)识别在电化学反应过程中Li2MnO3结构中出现的动态缺陷，这些缺陷与原始状态下存在的动态缺陷不同。2)揭示了原子级氧氧化还原反应的可逆性以及与氧损失相关反应的不可逆性，这对电极首效研究具有重要意义。鉴于电化学脱锂反应的性质，研究者假设这些动态形成的缺陷是由局部锂离子浓度的变化引起的。
观察到两种类型的缺陷：一种是具有b/6 [110]fault矢量的堆叠缺陷，其具有低的迁移活化能，将其与可逆的氧氧化还原反应相关联（即，没有氧损失）。第二种是具有c/2 [001]Burgers矢量的解离位错，具有高滑动和横向移动性，导致在电极颗粒表面形成、运输和释放氧相关物质，即促使在高电化学电位（4.5V以上）下形成和释放O2，从而造成首次充放电的容量损失。
Qianqian Li, Zhenpeng Yao, Eungje Lee, Yaobin Xu, Michael M. Thackeray, Chris Wolverton, Vinayak P. Dravid, Jinsong Wu, Dynamic imaging of crystalline defects in lithium-manganese oxide electrodes during electrochemical activation to high voltage. Nature Communications, 2019.
DOI: 10.1038/s41467-019-09408-2
https://www.nature.com/articles/s41467-019-09408-2