研究吸附在结构明确的Cu单晶基底上的中间体的化学性质对理解许多电催化反应是至关重要的。近日，厦门大学李剑锋等多团队合作，利用电化学SHINERS技术，从分子水平系统地研究了Cu(111)和多晶Cu表面在不同pH环境中的电氧化行为。研究发现，在碱性和中性条件下Cu(111)表面经历了Cu-OHad → Cu-Oad→Cu2O转变过程，即随着电位升高OH先吸附，然后转化为吸附态的O最后形成氧化物；而在表面存在多种结构的多晶Cu表面并未观察到这种变化。在酸性条件下，表面OH和氧物种会被SO42-所取代。该工作提供了Cu表面氧化早期涉及到OH/O反应过程的直接光谱证据，验证了传统电化学方法以及理论计算的猜测，为设计高效催化剂提供了重要指导。Nataraju Bodappa, Jian-Feng Li*, et al. Early Stages of Electrochemical Oxidation of Cu(111) and Polycrystalline Cu Surfaces Revealed by in situ Raman Spectroscopy. J. Am. Chem. Soc., 2019DOI: 10.1021/jacs.9b04638https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b04638