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2024-04-28 11:22:02

原位拉曼光谱研究Fe掺杂增强催化剂活性的机理

过渡金属铁(Fe)掺杂氧化镍或氢氧化合物催化剂在碱性水裂解制氢中具有优异的催化活性。然而,铁掺杂对这种增强活性的影响机理尚不明确。鉴于此,乌普萨拉大学Tomas Edvinsson和西北理工大学Ma Yue等合作借助电化学技术和光谱技术等表征手段,研究铁掺杂提高自支撑NiO纳米片的HER和OER反应活性的机理。研究发现,铁的存在能够抑制镍的自氧化,并有效调节Ni-O键的局部环境和其形成表面相的能力。原位拉曼光谱发现,Fe掺杂后在催化过程中有活性中间体产生,在NiO纳米片中掺杂铁除了可以抑制晶粒尺寸长大,还可以促进活跃的分层中间体NixFe1-xOOH的原位形成,同时促进FeOOH层相变成含Ni4+的γ-NiOOH层。此外,通过铁掺杂,电极表面的功函数减少了90meV,表明其具有更高的费米能级。该工作为研究元素掺杂对催化剂活性的影响机理提供了一种新的思路。Zhen Qiu, Yue Ma*, Tomas Edvinsson*. In operando Raman investigation of Fe doping influence on catalytic NiO intermediates for enhanced overall water splitting. Nano Energy, 2019. DOI: 10.1016/j.nanoen.2019.104118https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2019.104118

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