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2024-04-28 11:17:26

MaZrOx (Ma=Cd, Ga)固溶体高效还原CO2至甲醇

以可再生能源驱动CO2加氢还原是光/热催化研究的热点,一方面反应消耗了CO2有利于缓解温室效应,另一方面还原产物是具有高附加值的碳氢化合物。然而,如何实现还原产物的高选择性,如选择性还原至CH3OH依旧是研究的难点。近日,大连化物所李灿院士团队设计合成了一类金属氧化物固溶体催化剂MaZrOx (Ma=Cd, Ga),实现了CO2的高选择性热催化还原。具体而言,MaZrOx在H2/CO2=3/1, 24000 h–1, 5 MPa的反应条件下催化还原CO2至CH3OH的选择性高达80%,对应的CO2单程转化率达4.3〜12.4%。作者后续通过材料表征和DFT计算探究了固溶体催化剂的结构组成,初步厘清了高选择性的由来: MaZrOx催化剂中的Ma和Zr具有很强的协同作用,增强了H2的杂合解离,进而导致CO2还原的高活性和高选择性。总而言之,本工作为设计合成双金属氧化物的固溶催化剂,实现CO2高活性高选择性的还原提供了新的策略。Jijie Wang, Chizhou Tang, Guanna Li, Zhe Han, Zelong Li, Hailong Liu,Feng Cheng, Can Li.High performance MaZrOx (Ma=Cd, Ga) solid solution catalysts forCO2 hydrogenation to methanol.ACSCatal., 2019.DOI:10.1021/acscatal.9b03449.下载链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.9b03449

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