2024-04-28 11:11:59
MOF转变产生的Bi单原子催化剂高效电催化还原CO2
电催化CO2还原反应(CO2RR)是促进碳平衡和应对全球气候变化的一种有希望的策略。但是,CO2还原技术的广泛应用取决于选择性和高效催化CO2还原的电催化系统。近日,北京理工大学Jiatao Zhang,Hongpan Rong,清华大学李亚栋,王定胜等合作在通过对铋基金属有机框架(Bi-MOF)和双氰胺(DCD)进行热分解得到了多孔碳网上具有Bi-N4位点的催化剂用于CO2RR。有趣的是,原位环境透射电子显微镜分析表明,Bi-MOF先热分解还原为Bi纳米颗粒(NPs),随后Bi NPs在DCD分解释放的NH3辅助下再原子化。该催化剂在0.39 V(vs RHE)的低过电位下电催化CO2还原得到CO具有高的法拉第效率(FECO高达97%)和高的TOF(5535 h-1)。进一步实验和DFT计算结果表明,单原子Bi-N4位点同时是CO2活化和快速形成具有低自由能垒的关键中间COOH*的主要活性中心。Erhuan Zhang, Tao Wang, Ke Yu, Hongpan Rong,* Dingsheng Wang,* Jiatao Zhang,* Yadong Li*, et al. Bismuth Single Atoms Resulting from Transformation of Metal-Organic Frameworks and Their Use as Electrocatalysts for CO2 Reduction. J. Am. Chem. Soc., 2019DOI: 10.1021/jacs.9b08259https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b08259